Trong khi đó, giữa Thái tử Lý Kiến Thành và Lý Thế Dân diễn ra cạnh tranh quyền lực khốc liệt. Lý Nguyên Cát về phe Lý Kiến Thành trong cuộc cạnh tranh này, và thường thúc đẩy Lý Kiến Thành có hành động cứng rắn chống lại Lý Thế Dân. Lý Kiến Thành và Lý Nguyên Cát có quan hệ thân thiết với các sủng phi của Đường Cao Tổ hơn Lý Thế Dân, các phi tần này nói giúp cho Lý Kiến Thành trước Đường Cao Tổ, khiến Đường Cao Tổ từ bỏ ý nghĩ đưa Lý Thế Dân lên làm hoàng thái tử.

Khi Lý Kiến Thành tình nguyện suất quân đi đánh Lưu Hắc Thát để lập công, Lý Nguyên Cát tham gia cùng. Khoảng tết năm 623, quân của Lưu Hắc Thát sa lầy khi tiến công Ngụy Châu (魏州, nay thuộc Hàm Đan, Hà Bắc) của nhà Đường, Lý Kiến Thành và Lý Nguyên Cát thừa cơ tiêu diệt quân của Lưu Hắc Thát tại Quán Đào (館陶, nay cũng thuộc Hàm Đan). Lưu Hắc Thát chạy trốn sang Đông Đột Quyết, song bị Gia Cát Đức Uy (諸葛德威) bắt giữ, rồi bị giải đến chỗ Lý Kiến Thành, Lý Kiến Thành cho xử tử Lưu. Vào một dịp, Lý Nguyên Cát cố thuyết phục Lý Kiến Thành ám sát Lý Thế Dân khi Lý Thế Dân đến phủ của Lý Nguyên Cát, song Lý Kiến Thành không nỡ giết chết hoàng đệ nên yêu cầu Lý Nguyên Cát dừng lại.

Sau đó, Lý Kiến Thành định tiến hành chính biến nên bị Đường Cao Tổ phế truất khỏi ngôi vị Thái tử và giáng làm Thục vương, sau đó bị đến đất Thục. Tuy nhiên, đến khi Lý Thế Dân đem quân rời đi, Lý Nguyên Cát cùng các phi tần của Đường Cao Tổ và tể tướng Phong Đức Di (封德彝) nói giúp cho Lý Kiến Thành, Đường Cao Tổ vì thế thay đổi ý định, phóng thích Lý Kiến Thành, cho phép trở về Trường An và vẫn giữ tước vị Thái tử. Đường Cao Tổ chỉ quy tội gây bất hòa giữa các con cho các thuộc hạ của Thái tử và Lý Thế Dân, đưa họ đi lưu đày.

Cùng năm, trước các cuộc tiến công liên tục từ Đông Đột Quyết, Đường Cao Tổ suy tính nghiêm túc đến việc đốt bỏ Trường An và rời kinh đô đến Phàn Thành, Lý Kiến Thành, Lý Nguyên Cát và Bùi Tịch chấp thuận đề xuất này. Tuy nhiên, Lý Thế Dân phản đối, vì thế kế hoạch không được thực hiện. Trong khi đó, Lý Thế Dân phái tâm phúc của mình đến Lạc Dương để lập căn cứ ở đó. Đến khi Lý Thế Dân bị ngộ độc nặng sau một bữa tiệc ở Đông cung, (Đường Cao Tổ và Lý Thế Dân đều nghĩ rằng Lý Kiến Thành hạ độc) Đường Cao Tổ tính đến việc phái Lý Thế Dân đến trấn thủ Lạc Dương để ngăn ngừa xung đột tiếp diễn. Tuy nhiên, Lý Kiến Thành và Lý Nguyên Cát sau khi đàm luận thì cho rằng điều này sẽ giúp Lý Thế Dân có cơ hội gây dựng căn cứ quyền lực riêng, vì thế phản đối, Đường Cao Tổ quyết định không thực hiện điều này.